AbstractDie elektrochemische Umwandlung von Nitrat in Ammoniak ist ein wichtiger und nachhaltiger Ansatz zur Wiederherstellung des weltweit gestörten Stickstoffkreislaufs. Die rationale Entwicklung von Katalysatoren für die Nitratreduktionsreaktion (NO3RR) auf der Grundlage eines detaillierten Verständnisses des Reaktionsmechanismus ist von großer Bedeutung. Wir berichten über einen Cu2O+Co3O4‐Tandemkatalysator, der die NH3‐Produktionsrate im Vergleich zu Co3O4 um das ≈2.7‐fache und im Vergleich zu Cu2O um das ≈7.5‐fache steigert. Am wichtigsten ist jedoch, dass wir einzelne würfelförmige Cu2O‐ und Co3O4‐Nanopartikel einzeln und zusammen auf Kohlenstoff‐Nanoelektroden platzieren, was einen Einblick in den Mechanismus der Tandemkatalyse ermöglicht. Die Struktur‐ und Phasenentwicklung der einzelnen Cu2O+Co3O4‐Nanowürfel während der NO3RR wird mit Hilfe der Transmissionselektronenmikroskopie an identischer Stelle belegt. Die Kombination von Einzelpartikel‐Elektrochemie mit präziser Nanopositionierung wirft ein direktes Licht auf die dynamische Umwandlung einzelner Katalysatorpartikel während der Tandemkatalyse.