AbstractCo3O4‐Nanowürfel werden hinsichtlich ihrer intrinsischen elektrokatalytischen Aktivität gegenüber der Sauerstoffevolutionsreaktion (OER) mittels Single‐Entity‐Elektrochemie untersucht. Die elektrochemische Rasterzellmikroskopie (SECCM) liefert Daten über die elektrokatalytische OER‐Aktivität von mehreren einzelnen Bereichen der Oberfläche, die genau einen Co3O4‐Nanowürfel bei einer vergleichsweisen großen Zahl solcher Einzelpartikelmessungen mit ausreichender statistischer Reproduzierbarkeit untersuchen. Messungen von einzelnen Co3O4‐Nanowürfeln auf Nanoelektroden ermöglichen einen beschleunigten Stresstest durch die OER unter stark alkalischen Bedingungen mit Stromdichten von bis zu 5.5 A cm−2, und erlauben die Bestimmung von TOF‐Werten von bis zu 2.8×104 s−1 bei 1.92 V vs. RHE für Oberflächen‐Co‐Atome eines einzelnen kubischen Nanopartikels. Die Realisierung solch hoher Stromdichten in Kombination mit der Transmissions‐Elektronenmikroskopie an identischer Stelle ermöglicht die Visualisierung der Bildung einer Oxy(hydroxid)‐Oberflächenschicht während der Elektrokatalyse. Die Kombination zweier unabhängiger Single‐Entity‐Elektrochemie‐Verfahren bildet die Grundlage für die Aufklärung der Struktur‐Aktivitäts‐Beziehungen einzelner Elektrokatalysator‐Nanopartikel mit gut definierter Oberflächenstruktur.