Room temperature (RT) magnetoelectric (ME) compounds are of great interest for efficient electronic devices applications. However, high-quality multilayered ME compounds are difficult and costly to produce. Naturally layered structures, such as Ruddlesden-Popper phases, offer a promising alternative. The manipulation of these structures in thin films on crystalline substrates allows for the tuning of magnetic and electric interactions, opening pathways to energy-efficient electronic applications. Building on this, this thesis focuses on the preparation and characterization of Ca3Mn2O7 thin films on SrTiO3 substrates using pulsed laser deposition. Ca3Mn2O7 dense films were synthesized under diverse preparation conditions. X-ray diffraction and Raman spectroscopy confirmed the coexistence of Acaa and A21am phases at room temperature. 300 nm-thick film’s dielectric properties were studied and a Havriliak-Negami function fitted to the frequency-dependent permittivity revealed two regimes: below 107 K (where the films become antiferromagnetic) and above 121 K. The Kohlrausch-Williams-Watts (KWW) function indicated an abrupt decrease below ∼110 K, suggesting magnetoelectric interactions and magnetically induced enhancement of dipolar correlations with decreasing temperature. The structural, magnetic, and dielectric properties of Ca3Mn2O7 thin films with varying thicknesses on (100) SrTiO3 substrates were also investigated. Thinner films showed higher substrate-induced strain, and significant interplanar spacing variations, while thicker films showed relaxation towards bulk material characteristics. Magnetic measurements indicated antiferromagnetic transition temperatures (TN) increasing from 90 K in the thinnest films to 110 K in thicker films, approaching the bulk value (112.5 K). Dielectric permittivity analyses revealed non-Debye relaxation behaviors and indicating dipole correlations. The KWW parameter exhibited abrupt changes near the antiferromagnetic transition temperatures, suggesting strong magnetoelectric interactions. These behaviors displayed clear thickness dependence, with thinner films showing lower TN. Building on these findings, SrTiO3 substrates with other orientations were also studied. The dielectric analysis of Ca3Mn2O7 thin films on (110) SrTiO3:Nb substrates revealed antiferromagnetic TN at higher temperatures (124 K and 145 K), exceeding the bulk material value. This indicates that the (110) substrate orientation enhances the stability of the ferroelectric and antiferromagnetic phases. Furthermore, anomalous temperature behaviors between 180 K and 242 K were found and exhibited thickness dependence, potentially related to the onset of the nonpolar Acaa phase. Density functional theory calculations indicate magnetoelectric and magnetoelastic effects. This study reveals that substrate-induced strain can serve to tune magnetic and dielectric Ca3Mn2O7 thin film behaviors, enhancing multiferroicity for advanced electronic and spintronic applications.

Os compostos magnetoelétricos (ME) à temperatura ambiente (TA) são promissores para aplicações em eletrónica eficiente, no entanto, a sua produção em multicamadas é difícil e dispendiosa. As perovskites em camadas naturais, como as fases Ruddlesden-Popper, oferecem uma alternativa promissora. A sua manipulação em filmes finos depositados em substratos cristalinos permite ajustar as interações magnéticas e elétricas, para possíveis aplicações em eletrónica energeticamente eficiente. Nesse sentido, esta tese estuda a preparação e caracterização de filmes finos de Ca3Mn2O7 depositados em substratos de SrTiO3 por ablação laser. Os filmes foram sintetizados sob diversas condições e difração de raios X e espectroscopia Raman, confirmando a coexistência das fases Acaa e A21am à TA. As propriedades dielétricas de filmes com 300 nm de espessura foram estudadas e a função de Havriliak-Negami ajustada à permitividade dependente da frequência, revelando dois regimes: abaixo de 107 K (onde os filmes se tornam antiferromagnéticos) e acima de 121 K. A função de Kohlrausch-Williams-Watts (KWW) indicou uma queda abrupta a ∼110 K, sugerindo interações magnetoelétricas e um aumento das correlações dipolares magneticamente induzido com a diminuição da temperatura. As propriedades estruturais, magnéticas e dielétricas de filmes finos de Ca3Mn2O7 com diferentes espessuras em substratos de (100) SrTiO3 também foram estudadas. Os filmes mais finos apresentaram maior tensão induzida pelo substrato e variações significativas no espaçamento interplanar, enquanto os mais espessos exibiram um relaxamento mais próximo do material em volume. As medidas magnéticas indicaram temperaturas de transição (TN) antiferromagnética (AFM) aumentando de 90 K nos filmes mais finos para 110 K nos mais espessos, próximo do valor em volume (112.5 K). As análises da permitividade dielétrica revelaram relaxações de não-Debye, indicando correlações dipolares. O parâmetro KWW exibiu alterações abruptas próximas da TN AFM, sugerindo fortes interações magnetoelétricas. Esses comportamentos dependem a espessura, com os filmes mais finos exibindo valores menores de TN. Foram também estudados substratos de SrTiO3 com outras orientações. A análise dielétrica de filmes de Ca3Mn2O7 em substratos (110) SrTiO3:Nb revelou valores mais elevados da TN AFM (124 K e 145 K), superando a TN em volume. Isto indica que a orientação do substrato (110) aumenta a estabilidade das fases ferrelétrica e AFM. Além disso, foram encontrados comportamentos térmicos anômalos entre 180 K e 242 K, dependentes da espessura, possivelmente associados à fase não polar Acaa. Os cálculos baseados na teoria do funcional da densidade indicam efeitos magnetoelétricos e magnetoelásticos. Este estudo demonstra que a tensão induzida pelo substrato pode ajustar os comportamentos magnéticos e dielétricos dos filmes de Ca3Mn2O7, para aplicações em eletrónica e spintrónica.