AbstractIn einer modifizierten Umlaufapparatur nach GILLESPIE wurden Flüssigkeit‐Dampf‐Gleichgewichte der Systeme n‐Butanol/sek.‐Butanol und n‐Butanol/tert.‐Butanol isobar bei 100, 300, 500 und 700 Torr im gesamten Molenbruchbereich gemessen.Aus den Experimentaldaten wurden unkorrigierte Aktivitätskoeffizienten berechnet und mit Hilfe der Beziehungen von LI und COULL approximativ dargestellt. Für beide Systeme konnten geringe aber eindeutig nachweisbare negative Abweichungen vom idealen Mischungszustand festgestellt werden. Die Meßwerte erfüllten die thermodynamische Konsistenzbedingung nach HERINGTON befriedigend. Die thermodynamischen Zusatzeigenschaften deuten die Bildung von Mischassoziaten in beiden Systemen an.