The system ferroelectric PbZr1-xTixO3 (PZT) has been widely studied due to interesting physical properties for compositions near the Morphotropic Phase Boundary (MPB). The understanding of the phenomenology of ferroelectric films is currently under intense investigation, because the phenomenon of ferroelectricity shows an intrinsic dependence with respect to sample size. The film processing is very important for the development of miniaturization of electronic devices with low power consumption and low voltage operation. Therefore, chemical methods have had great progress with respect to obtaining films with good homogeneity and crystallinity. The pyrolysis temperature and crystallization play a key role in the crystallinity of the films. Due to high temperatures for obtaining films with chemical methods, the volatility of lead oxide in the PZT system becomes a fundamental problem for discussion. This observation revealed the presence of an unwanted entitled pyrochlore phase. The ferroelectric and dielectric response of the films obtained with the pyrochlore phase shows a degradation of these properties. To overcome this problem several hypotheses were tested in order to find a way to suppress the pyrochlore phase. Thus, the synthesis of the films was employed in order to study the performance of the excess lead oxide as a function of pyrolysis temperature for different substrates. The transformation of pyrochlore to perovskite phase was reported as a function of pyrolysis temperature. Different experimental techniques were used in this study to map the crystal structure of long and short range along the different thicknesses of the films, the stress/strain residual around the interface film/substrate, morphology, electrical properties, piezoelectric and ferroelectric films. The integrated analysis of the results aims to understand the phenomenology associated with the origins of self-polarization in ferroelectric thin films

O sistema ferroelétrico PbZr1-xTixO3 (PZT) vem sendo amplamente estudado devido às interessantes propriedades físicas para composições próximas ao Contorno de Fases Morfotrópico (CFM). A compreensão da fenomenologia de filmes ferroelétricos está atualmente sob intensa investigação, pois o fenômeno da ferroeletricidade exibe uma dependência intrínseca com relação à dimensão das amostras. O processamento de filmes é muito importante para o desenvolvimento da miniaturização de dispositivos eletrônicos com baixo consumo de energia e baixa tensão de operação. Desta forma, os métodos químicos tem tido grande evolução com respeito à obtenção de filmes com boa homogeneidade e cristalinidade. As temperaturas de pirólise e de cristalização desempenham um papel fundamental na cristalinidade dos filmes. Devido às altas temperaturas de obtenção dos filmes produzidos com os métodos químicos, a volatilidade do óxido de chumbo no sistema PZT torna-se um problema fundamental para discussão. Esta observação evidenciou a presença de uma fase indesejada intitulada pirocloro. A resposta dielétrica e ferroelétrica dos filmes obtidos com a fase pirocloro revela uma degradação destas propriedades. Para contornar o problema várias hipóteses foram testadas a fim de encontrar um meio para supressão da fase pirocloro. Desta forma, a síntese dos filmes foi empregada de forma a estudar o desempenho do excesso de óxido de chumbo em função da temperatura de pirólise para diferentes substratos. A transformação da fase pirocloro para perovskita foi reportada em função da temperatura de pirólise. Diferentes técnicas experimentais foram utilizadas neste estudo visando mapear a estrutura cristalina de longo e curto alcance ao longo da espessura dos filmes, o stress/strain residual em torno da interface...

Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP)

Pós-graduação em Ciência dos Materiais - FEIS