La sincristalización orgánica constituye un campo de investigación relativamente nuevo, en el que entran en juego interacciones muy diversas, y variaciones en las propiedades de los materiales a menudo muy sensibles a las condiciones de temperatura, presión y sobre todo a la composición. Por lo tanto, cualquier estudio sobre el tema debe comprender muchas líneas de enfoque: control de pureza de los materiales de partida, síntesis de las aleaciones, estudio de los equilibrios de las fases que se originan, conocer las estructuras cristalinas y cómo se modifican en el proceso de substitución molecular..., e incluso podemos llegar a una posible aplicación de estos materiales en el mundo industrial.Este dominio de estudio tan amplio se está llevando a cabo simultánea y conjuntamente en diferentes laboratorios que constituyen el grupo REALM (Red Europea sobre las Aleaciones Moleculares), cuyo objetivo es el estudio y comprensión de la formación, los límites de estabilidad, la previsión y la valorización de las aleaciones moleculares.El trabajo que hemos realizado en la presente tesis se enmarca en este objetivo general, pero concretándolo a un estudio de la sincristalización dentro de los derivados paradisubstituídos del benceno, con cloro, bromo y iodo como substituyentes. En esta memoria presentamos los resultados de diez sistemas binarios, formados entre cinco paradisubstituídos bencénicos, todos ellos con grupo espacial y número de moléculas idéntico. Para cada uno de dichos sistemas binarios presentamos, en primer lugar, el diagrama de fases experimental; a continuación realizamos un estudio cristalográfico de las aleaciones moleculares, a través de la variación de los parámetros cristalinos con la composición, y de un tensor de deformación composicional. Finalmente, se realiza un análisis global de la sincristalización en esta serie de derivados paradisubstituídos del benceno, que se inicia con la evaluación cristalográfica de las aleaciones moleculares, a partir de los "parámetros cristalinos de exceso". A continuación, realizamos una síntesis de los diversos criterios de previsión de la sincristalización, tal y como han sido establecidos por nuestro equipo. A pesar de que su aplicación en esta serie no explica completamente los grados de miscibilidad observados, la correlación del grado de isomorfismo cristalino, con los parámetros termodinámicos de exceso calculados para estas aleaciones moleculares, muestra un comportamiento general de esta serie frente a la sincristalización. Es este un punto original e importante del presente trabajo, que abre nuevas perspectivas de futuro en la comprensión del fenómeno de la sincristalización entre materiales orgánicos, a partir de la correlación entre las aportaciones cristalográficas y termodinámicas.