La descomposición catalítica de corrientes ricas en metano como el gas natural o el biogás para la producción de hidrógeno o gas de síntesis, representa una alternativa viable a los procesos convencionales de reformado de metano con vapor de agua y reformado seco de metano. La formación de materiales de carbono nanométricos, como las nanofibras o los nanotubos de carbono, juega un papel importante en la viabilidad económica de estos procesos, donde la selección de un catalizador idóneo no solo acelera la velocidad de la reacción o modera la temperatura de operación, sino que también determina las características y propiedades de los nanofilamentos de carbono generados. El trabajo presentado en esta Tesis Doctoral aborda la obtención de nanofilamentos de carbono con unas características y propiedades controladas a partir de la descomposición catalítica de corrientes ricas en metano, y su aplicación posterior como precursores para la obtención de materiales de grafeno mediante rutas de oxidación/exfoliación. De este modo, se pretenden valorizar los productos carbonosos de la descomposición catalítica de metano y biogás, controlando previamente su morfología y características mediante el diseño de catalizadores, y profundizar en el conocimiento de la oxidación y exfoliación de nanotubos y nanofibras de carbono para la preparación de diferentes materiales de grafeno. La obtención de nanofilamentos de carbono conlleva tanto el desarrollo de catalizadores y la determinación de las condiciones óptimas de reacción, como la búsqueda de instalaciones experimentales adecuadas que permitan un mayor rendimiento a dichos materiales. En este contexto, se han utilizado catalizadores metálicos masivos basados en Ni y Fe, cuya composición, contenido en dopante (Cu y Mo) y tipo de soporte (Al2O3 y MgO) han sido modificados, evaluándose su influencia en la obtención de nanofibras y nanotubos de carbono, respectivamente. Asimismo, se ha abordado el escalado y optimización del proceso utilizando catalizadores masivos de Fe y Fe-Mo en instalaciones semipiloto basadas en reactores de lecho rotatorio y fluidizado, en las cuales se generan por batch decenas de gramos de nanofilamentos de carbono con características similares a los obtenidos a menor escala.

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