Esta tesis doctoral se centra en el diseño, la síntesis y el estudio de nuevas moléculas de tipo dador-pi-aceptor (D-pi-A) para la preparación final de materiales moleculares fotoactivos con aplicaciones en Óptica No Lineal (ONL) y celdas solares de tipo Grätzel. En el campo de la óptica no lineal se han preparado nuevos y eficientes cromóforos que incorporan en su estructura una unidad dadora proaromática derivada del anillo de 4H-piranilideno o 1,4-ditiafulveno, que se encuentra unida a diversos aceptores por medio de un espaciador conjugado que introduce una unidad de tiofeno en distintas posiciones del mismo (Capítulo I). La caracterización de todos ellos, mediante las técnicas habituales de análisis, ha permitido estudiar la relación que existe entre estructura-actividad ONL así como el efecto de dador auxiliar que ejerce el anillo de tiofeno cuando se encuentra próximo a la unidad dadora. Algunos de estos cromóforos han sido seleccionados para dar el primer paso hacia la preparación de materiales con propiedades ópticas no lineales. Así, en el Capítulo II se resume la elaboración de las correspondientes láminas poliméricas y se describen diversas modificaciones estructurales utilizadas para solventar los problemas de solubilidad o agregación, que presentaron algunas de estas moléculas, o con el fin de mejorar las propiedades macroscópicas del material final. En el campo de las celdas solares de tipo Grätzel se han preparado nuevos colorantes orgánicos de tipo dador-pi-aceptor derivados del anillo de 4H-piranilideno (Capítulo III). Para ello se ha tomado como referencia un compuesto sintetizado recientemente en nuestro grupo de investigación, el colorante RPT-9, y se han llevado a cabo dos tipos de modificaciones estructurales. Por un lado, se ha realizado la introducción de grupos voluminosos en el espaciador y en la unidad dadora, con el fin de evitar la formación de agregados y mejorar el proceso de transferencia de carga intramolecular. Y por otro, se ha aumentado la conjugación del espaciador, con el objetivo de obtener colorantes que absorban a mayores longitudes de onda. Asimismo, se han preparado los correspondientes dispositivos solares y se han medido los parámetros fotovoltaicos más característicos que determinan la eficiencia final de los mismos.

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