Materialien, in denen sowohl magnetische als auch ferroelektrische Ordnungsphänomene in der gleichen kristallinen Phase koexistieren, werden als Multiferroika bezeichnet. Darüber hinaus erlaubt die Kristallsymmetrie eines multiferroischen Materials das Auftreten der magnetoelektrischen Kopplung. Mithilfe dieser Kopplung kann die Magnetisierung durch ein externes elektrisches Feld oder die elektrische Polarisation durch ein äußeres Magnetfeld umgeschaltet werden. In dieser Arbeit werden multiferroische Grenzflächen auf das Vorhandensein der magnetoelektrischen Kopplung untersucht. Es wurden dafür ab-initio Berechnungen im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie durchgeführt. Die untersuchten Modellsysteme bestehen dabei aus ultradünnen ferromagnetischen Schichten (Co und Fe) auf ferroelektrischen ATiO3 (A = Pb, Ba) Perowskiten. Es zeigt sich, dass die Magnetisierung an der Grenzfläche durch ein Umschalten der elektrischen Polarisation verändert werden kann. Zudem ist die magnetische Ordnung der Eisenschichten abhängig von ihrer Dicke. So wird für 2ML Fe eine ferrimagnetischen Ordnung bevorzugt, wohingegen für alle andere Dicken eine ferromagnetischen Ordnung gefunden wurde. Die Ergebnisse können durch Hybridisierungseffekte an der Grenzfläche erklärt werden. Weiterhin wird aufgezeigt, wie die gefundene magnetischen Instabilität von Fe benutzt werden kann, um die magnetischen Ordnung mithilfe der elektrische Polarisation zu beeinflussen.