CO2 sequestration in geological formations is regarded as a measure for reducing the emissions of this greenhouse gas into the atmosphere. With this method, carbon dioxide is captured at large point sources, e.g. coal-fired power plants, and injected into subsurface reservoirs for long-term storage. Such formations can be exploited gas or oil reservoirs or saline aquifers. The latter have the advantage that they are abundant in many places and provide large storage volumes. In this study, the topic of CO2 sequestration in saline aquifers is addressed using numerical methods. A model concept is developed, taking into account a CO2-rich phase, a brine phase and the rock matrix as a rigid porous medium. The focus is on the correct description of the fluid properties including super- and subcritical properties of the CO2-rich phase. Mutual dissolution of the components in the phases and the effect of the salt content in the aqueous phase on dissolution behavior and fluid properties are considered. Non-isothermal effects are taken into account. Advective and diffusive flow processes are included into the model concept. Multi-phase behavior is considered using relative permeability and capillary pressure functions. The set-up of the mathematical model and its numerical implementation in the numerical simulator MUFTE-UG are described in detail. Various simulations show the capability of the developed model and give insight into principle processes that occur during CO2 sequestration in geological formations. The short-term carbon dioxide plume propagation during the injection process is investigated. The long-term behavior is studied in another example considering the dissolution of a CO2 plume in the subsurface over a period of 100 years. Furthermore, non-isothermal processes are investigated in a simulation example. This work provides a tool which is capable of reproducing and predicting many of the processes that occur during CO2 sequestration in geological formations. It can be used for principle studies as well as for the field cases that this technology is going to be applied to. It provides the foundation for further extensive research into many open questions to be addressed in the future.

Die langfristige Speicherung von Kohlendioxid in geologischen Formationen wird zur Zeit als Maßahme gegen die Akkumulation dieses Treibhausgases in der Atmosphäre und zur Vermeidung oder Milderung der daraus resultierenden Klimaveränderungen in Betracht gezogen. Zur Untersuchung der Machbarkeit und Risiken dieser Technologie werden verschiedene wissenschaftliche Methoden angewandt. Eine davon ist die numerische Simulation der im Untergrund ablaufenden Prozesse. In der vorliegenden Dissertation wird ein Modell zur Beschreibung der Strömungs- und Transportprozesse zweier Phasen in einem porösen Gestein erarbeitet. Eine Kohlendioxidphase und eine wässrige Phase mit hohem Salzgehalt sowie die Abhängigkeit der Fluideigenschaften von Druck- und Temperaturbedingungen werden berücksichtigt. Das Modell beschreibt die Löslichkeiten der Komponenten CO2 und Wasser in den Phasen. Neben advektivem und diffusivem Transport werden nichtisotherme Effekte miteinbezogen. Die Wechselwirkungen zwischen den Fluiden und dem Speichergestein werden über Porosität, Permeabilität, Kapillardrücke und relative Permeabilitäten erfasst. Die mathematische Formulierung der zu berücksichtigenden Prozesse resultiert in einem Gleichungssystem gekoppelter nichtlinearer Differenzialgleichungen, dessen Lösung auf numerischem Wege erfolgen muss. Die Diskretisierung der Gleichungen und die Implementierung in das numerische Simulationsprogramm MUFTE-UG werden ausführlich beschrieben. Mehrere Beispielanwendungen demonstrieren die Leistungsfäigkeit des neuen Modells zur Simulation von CO2-Speicherung in geologischen Formationen. Dabei werden verschiedene Prozesse herausgegriffen, um das Verhalten von Kohlendioxid im Untergrund unter den dort vorliegenden Druck- und Temperaturbedingungen zu untersuchen. Sowohl kurz- als auch langfristige Prozesse werden berücksichtigt und in ihrem Einfluss auf die CO2-Speicherung betrachtet.