Herein, mesoporous Li2Si2O5 hydrate dumbbell-like structures were for the first time fabricated by a fluorine-induced in situ crystallization route. The obtained dumbbells assembled by nanowire-nanoparticles featured highly porous structures with mesoporous pores below 13 nm, enabling a remarkably large surface area of 76.71 m2·g−1 which was 4.09 times that of the structures in NH4F-free solution and represented one of highest values reported to date on Li2Si2O5 structures. The novel mesoporous structures revealed a new strategy to enhance the methylene blue adsorbance to 66.09 mg g−1, allowing for their promising functional application in effluent treatment. Resumen: Aquí, un hidrato de Li2Si2O5 mesoporoso en forma de mancuernas fue obtenido por primera vez usando una ruta de cristalización in situ inducida por flúor. Las mancuernas obtenidas, formadas por el ensamblaje de nanopartículas en forma de nanohilos, presentaron una porosidad elevada, con mesoporos por debajo de los 13 nm, habilitando un área superficial particularmente grande, de 76,71 m2·g−1, siendo este valor 4,09 veces el de las estructuras obtenidas sin el empleo de NH4F, lo que representa uno de los valores más altos descritos hasta la fecha en estructuras de Li2Si2O5. Las nuevas estructuras mesoporosas revelaron una estrategia novedosa para mejorar la adsorción de azul de metileno a 66,09 mg·g−1, lo que supone una prometedora aplicación en el tratamiento de efluentes. Keywords: NH4F, Hydrothermal synthesis, Li2Si2O5 hydrate dumbbells, Methylene blue adsorption, Palabras clave: NH4F, Síntesis hidrotérmica, Mancuernas de hidrato de Li2Si2O5, Adsorción de azul de metileno