Metallcluster auf dielektrischen Substraten

Doctoral thesis German OPEN
Faber, Bernhard (2011)
  • Subject: Metallcluster | Dichtefunktionalformalismus | Natrium | Natriumatom | Natriumion | Argon | Argonatom | Bildladung | Kubisch flächenzentriertes Gitter | Naturwissenschaftliche Fakultät -ohne weitere Spezifikation-
    • ddc: ddc:530

Es wird die Deposition von kleinen Natriumclustern auf einer Ar(001)-Schicht, die auf einer Metallunterlage aufliegt, simuliert. Dabei wird ein hierarchisches Modell aus zeitabhängiger DFT und Molekulardynamik verwendet. Die Valenzelektronen der Natriumatome werden im Kohn-Sham Schema mit Selbstwechselwirkungskorrektur behandelt. Die Wechselwirkung zwischen den Edelgasteilchen und den Natriumionen wird durch Atom-Atom-Potentiale beschrieben und die Ankopplung an die quantenmechanischen Elektronen durch lokale Pseudopotentiale. Ein entscheidender Bestandteil des Modells ist die dynamische Polarisierbarkeit der Edelgasatome. Die optionale Metallunterlage wird durch die Methode der Bildladungen berücksichtigt. Wir untersuchen den Einfluss der Bildladungskräfte der Metallunterlage und der Schichtdicke der Ar-Schicht auf Struktur, optischen Response und Depositionsdynamik von Na6 und Na8. Die Struktur der Cluster wird kaum beeinflusst; es gibt lediglich geringfügige Verschiebung des Abstands von Cluster zu Oberfläche. In der optischen Absorption bleibt die Position der Mie-Resonanz robust, wohingegen die Details der spektralen Fragmentierung sehr empfindlich auf jede Veränderung reagieren. Bei der Deposition der Cluster spielt die Bildladungskraft der Metallunterlage nur eine untergeordnete Rolle, wohingegen die Dicke der Ar-Schicht die Dissipation stark beeinflusst. The deposition of small sodium clusters on supported Ar(001)-surfaces is simulated. Theoretical description is achieved by a hierarchical model consisting of time-dependent DFT and molecular dynamics. The valence electrons of the sodium atoms are considered by Kohn-Sham-Scheme with self interaction correction. The interaction of argon atoms and sodium ions is described by atom-atom potentials whereas the coupling to the QM electrons is done by local pseudo-potentials. A decisive part of the model is the dynamical polarizability of the raregas atoms. The optional metal support is considered by the method of image charges. The influence of the forces caused by image charges and the influence of the number of argon monolayers on structure, optical response and deposition dynamics of Na6 and Na8 is investigated. There is very little influence on cluster structure and only a small shift of the cluster perpendicular to the surface. Concerning optical response the position of the Mie plasmon peak stays robust whereas the details of spectral fragmentation react very sensitively to changes. The forces caused by image charges of the metal support play only a little role with the dynamics of deposition while the thickness of the argon surface strongly influences the dissipation.
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