Extreme Ultraviolet Fluorescence Spectroscopy of Pure and Core-Shell Rare Gas Clusters at FLASH

Doctoral thesis English OPEN
Schroedter, Lasse (2013)
  • Publisher: Deutsches Elektronen-Synchrotron
  • Subject: Dissertation

The interaction of rare gas clusters with short-wavelength radiation of free-electron lasers (FELs) has been studied extensively over the last decade by means of electron and ion time-of-flight spectroscopy. This thesis describes the design and construction of a fluorescence spectrometer for the extreme ultraviolet (XUV) spectral range and discusses the cluster experiments per- formed at FLASH, the Free-electron LASer in Hamburg. Fluorescence of xenon and of argon clusters was studied, both in dependence on the FEL pulse intensity and on the cluster size. The FEL wavelength was set to the giant 4d-resonance of xenon at 13.5 nm and the FEL pulse intensity reached peak values of 2.7 · 1015 W/cm2. For xenon clusters, charge states of at least 11+ were identified. For argon, charge states up to 7+ were detected. The cluster-size de- pendent study revealed a decrease of the fluorescence yield per atom with increasing cluster size. This decrease is explained with the help of a geometric model. It assumes that virtually the entire fluorescence yield stems from shells of ions on the cluster surface, whereas ions in the cluster core predominantly recombine non-radiatively with electrons. However, the detailed analysis of fluorescence spectra from clusters consisting of a core of Xe atoms and a surround- ing shell of argon atoms shows that, in fact, a small fraction of the fluorescence signal comes from Xe ions in the cluster core. Interestingly, these ions are as highly charged as the ions in the shells of a pure Xe cluster. This result goes beyond the current understanding of charge and energy transfer processes in these systems and points toward the observation of ultrafast charging dynamics in a time window where mass spectrometry is inherently blind.Die Wechselwirkung von Edelgasclustern mit der kurzwelligen Strahlung von Freien-Elektronen- Lasern (FELs) wurde in den vergangenen 10 Jahren intensiv untersucht. Diese Doktorarbeit beschreibt den Entwurf und die Konstruktion eines Fluoreszenzspektrometers für den extrem- ultravioletten Wellenlängenbereich und diskutiert die Clusterexperimente, die damit an FLASH (Free-electron LASer in Hamburg) durchgeführt wurden. Fluoreszenz von Xenon- und von Ar- gonclustern wurde untersucht, sowohl in Abhängigkeit von der FEL-Pulsintensität als auch der Clustergröße. Die FEL-Wellenlänge war auf die 4d-Riesenresonanz von Xenon bei 13.5 nm eingestellt, und die FEL-Pulsintensität erreichte Maximalwerte von 2.7 · 1015 W/cm2. Ladungs- zustände von mindestens 11+ wurden in Xenonclustern identifiziert. Bei Argonclustern wurden Ladungszustände bis zu 7+ detektiert. Die clustergrößenabhängige Untersuchung zeigt, dass die Fluoreszenzausbeute pro Atom mit steigender Clustergröße abnimmt. Diese Beobachtung kann mit Hilfe eines geometrischen Modells erklärt werden. Es basiert auf der Annahme, dass fast die gesamte Fluoreszenz von Ionen stammt, die sich in einer Schale an der Clusteroberfläche befin- den, wohingegen die Ionen im Kern zum Großteil strahlungslos mit Elektronen rekombinieren. Darüber hinaus zeigt jedoch die detaillierte Analyse der Fluoreszenzspektren von Clustern, die aus einem Kern aus Xenonatomen bestehen, der umgeben ist von einer Schale aus Argonatomen, dass ein kleiner Teil der Fluoreszenz von Xe-Ionen im Clusterkern stammt. Interessanterweise sind diese Ionen genauso hoch geladen wie Ionen in der Schale eines reinen Xe-Clusters. Dieses Resultat geht über das derzeitige Verständnis von Ladungs- und Energietransferprozessen in diesen Systemen hinaus und weist auf die Beobachtung ultraschneller Aufladungsdynamik in einem Zeitfenster hin, in dem Massenspektrometrie methodisch bedingt blind ist.
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